【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】非線性光學(xué)效應(yīng)具有非平庸的物理起源，可以用來揭示量子材料中的新奇物態(tài)，近年來已經(jīng)成為了凝聚態(tài)物理的研究熱點(diǎn)。近期，固體所功能材料物理與器件研究部自旋材料物理團(tuán)隊(duì)邵定夫研究員與安徽大學(xué)肖瑞春副教授、李惠教授合作，發(fā)現(xiàn)反鐵磁材料中的非線性光學(xué)效應(yīng)具有獨(dú)特的“趨膚性”。這一發(fā)現(xiàn)豐富了非線性光學(xué)效應(yīng)的內(nèi)涵，有望帶來新奇的反鐵磁自旋光電子學(xué)應(yīng)用。相關(guān)研究成果以“Skin effect of nonlinear optical responses in antiferromagnets”為題，發(fā)表于物理學(xué)頂級(jí)期刊《物理評(píng)論快報(bào)》(Physical Review Letters, Phys. Rev. Lett. 133, 236903 (2024))。
 

　　當(dāng)光照射到一個(gè)不具有中心反演對(duì)稱性的材料時(shí)，光子和穿透深度內(nèi)的原子會(huì)發(fā)生相互作用，催生出非線性光學(xué)效應(yīng)(例如體光伏效應(yīng)和二次諧波效應(yīng))。近年來，人們發(fā)現(xiàn)即使一個(gè)材料具有中心對(duì)稱的晶體結(jié)構(gòu)，也可以通過引入反鐵磁性來打破中心反演對(duì)稱性，產(chǎn)生非線性光學(xué)效應(yīng)，為反鐵磁態(tài)的調(diào)控和探測提供了一個(gè)有效途徑。通常認(rèn)為，非線性光學(xué)效應(yīng)來源于所有原子的集體貢獻(xiàn)，在材料內(nèi)部均勻分布。然而，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，雖然反鐵磁材料宏觀的中心反演對(duì)稱性被打破，但材料內(nèi)部卻可以保持局域的有效中心對(duì)稱性，使得非線性光學(xué)響應(yīng)聚集于材料表面，而材料內(nèi)部則幾乎不對(duì)該效應(yīng)產(chǎn)生貢獻(xiàn)(圖1)。這一現(xiàn)象類似于電磁學(xué)中交流電場在導(dǎo)線表面形成的趨膚效應(yīng)。
 

　　研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了非線性光學(xué)響應(yīng)的層投影的計(jì)算方法，利用自主開發(fā)的計(jì)算程序，以體光伏效應(yīng)為例對(duì)反鐵磁材料中非線性光學(xué)響應(yīng)的趨膚效應(yīng)進(jìn)行了系統(tǒng)研究。通過構(gòu)造一個(gè)基于蜂窩晶格的二維A型反鐵磁緊束縛模型，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)總的體光伏效應(yīng)系數(shù)不隨反鐵磁體的厚度發(fā)生改變。同時(shí)，體光伏效應(yīng)系數(shù)主要由反鐵磁體的上下表面貢獻(xiàn)，而在材料內(nèi)部的體光伏效應(yīng)系數(shù)則非常小(圖2)。研究團(tuán)隊(duì)還進(jìn)一步選擇實(shí)驗(yàn)上得到廣泛研究的二維反鐵磁材料CrI3為對(duì)象，進(jìn)行了第一性原理計(jì)算，也得到了類似的性質(zhì)(圖3)。除了體光伏效應(yīng)，團(tuán)隊(duì)還對(duì)這些體系的二次諧波效應(yīng)進(jìn)行了計(jì)算。這些結(jié)果都非常符合理論分析，證實(shí)了非線性光學(xué)響應(yīng)的趨膚效應(yīng)的存在。進(jìn)一步分析結(jié)果表明這種非線性光學(xué)響應(yīng)的趨膚效應(yīng)不僅存在于二維層狀A(yù)型反鐵磁體中，在其他類型反鐵磁材料中也廣泛存在。
 

　　這種新奇的趨膚性使得非線性光學(xué)效應(yīng)幾乎和厚度無關(guān)，從而降低了實(shí)驗(yàn)中對(duì)超薄樣品制備的需求。此外，趨膚效應(yīng)還簡化了非線性效應(yīng)中光電流的收集過程。鑒于材料上下表面的光電流基本相互獨(dú)立，這為獨(dú)立開發(fā)和利用上下兩層的光電流提供了可能，為光電子學(xué)和自旋電子學(xué)器件的研究開辟了新的視角和有趣的途徑(見圖 4)。
 

　　安徽大學(xué)與中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院聯(lián)合培養(yǎng)研究生周航為該論文第一作者，肖瑞春副教授、李惠教授和邵定夫研究員為論文通訊作者。該工作得到了國家重點(diǎn)發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金和安徽省自然科學(xué)基金的支持。
 

　　圖 1. 反鐵磁材料中非線性光學(xué)響應(yīng)趨膚效應(yīng)機(jī)制示意圖。以體光伏效應(yīng)為例，二維A型反鐵磁構(gòu)型可以打破中心反演對(duì)稱性 (a)，帶來與奈爾矢量密切相關(guān)的體光伏效應(yīng)(b)；當(dāng)厚度較大時(shí)，反鐵磁體內(nèi)部的光電流消失，只有表面存在光電流(c)；這是由于反鐵磁內(nèi)部可以看成是奈爾矢量相反的反鐵磁雙層的堆疊/重合，導(dǎo)致內(nèi)部的光電流互相抵消(d)。
 

圖 2. A型反鐵磁的有效模型的體光伏效應(yīng)系數(shù)計(jì)算結(jié)果。
 

圖 3. 10層反鐵磁材料CrI3的體光伏效應(yīng)系數(shù)計(jì)算結(jié)果。
 

圖 4. 基于非線性光學(xué)趨膚效應(yīng)的反鐵磁自旋光電子學(xué)器件示意圖。